在二維材料中搔弄，MoS2由于功函數(shù)大而具有明顯的帶負(fù)電傾向幅虑。本文研究一種在純水中通過直接剝離和分散獲得MoS2的方法就能引起的功函數(shù)改變，從環(huán)境和經(jīng)濟(jì)的角度來看顾犹，這是一種有效的大規(guī)模生產(chǎn)方法倒庵。我們使用MoS2薄片的水分散液制備了真空過濾膜褒墨。X 射線光電子能譜分析表明，MoS2表面上吸附了羥基和水分子擎宝，而在純水剝離過程中郁妈，MoS2部分轉(zhuǎn)變?yōu)?MoS3。發(fā)生在純水中的去角質(zhì)過程中绍申。拉曼光譜信號也表明了 MoS3 的形成噩咪。原子力顯微鏡顯示，與原始的MoS2粉末 (4.56 eV) 相比极阅，在純水中剝離的MoS2 的功函數(shù)得到增強(qiáng) (5.14eV)胃碾。過濾后的薄膜在 H2/H2S 氣體下在 650 °C 下退火，以去除官能團(tuán)并通過硫化將 MoO轉(zhuǎn)化為 MoS2筋搏。因此仆百，經(jīng)過退火處理的薄膜的功函數(shù)基本恢復(fù)到初始粉末的功函數(shù) (4.64 eV)奔脐。為了探索水分散MoS2的在摩擦納米發(fā)電器的潛在應(yīng)用俄周，我們測量了與聚對苯二甲酸乙二醇酯接觸時過濾和退火薄膜產(chǎn)生的輸出電壓。結(jié)果表明帖族，過濾膜產(chǎn)生了更高的電壓 (6.58 V) 高于退火膜 (3.48 V)栈源。此外，當(dāng)在聚酰亞胺的電子受體層中使用具有增強(qiáng)功函數(shù)的MoS2時竖般，具有 PI/MoS2 :PI/PI 結(jié)構(gòu)的摩擦納米發(fā)電機(jī) (TENG) 的功率密度約為具有原本MoS2的摩擦納米發(fā)電機(jī) (TENG) 的 3.7 倍甚垦。本文中的MoS2 ，是在純凈水中環(huán)保生產(chǎn)的涣雕，成本低廉，由于其電子親和力的改性成功挣郭，可以在TENG中應(yīng)用迄埃，且不會存在太大的技術(shù)困難。
拉曼在利用在純水中環(huán)保大規(guī)模生產(chǎn)MoS2薄片來改善摩擦納米發(fā)電機(jī)的性能中的應(yīng)用
引言：自2012年有研究人員開發(fā)出摩擦電納米發(fā)電機(jī)（TENG）以來兑障，TENG通過兩種不同材料之間的靜電充電和靜電感應(yīng)耦合過程發(fā)電侄非，TENGs一直被認(rèn)為是在自然界中很有前途的收集機(jī)械能的技術(shù)。靜電充電流译，特別是摩擦電充電逞怨，由于電子在兩個接觸表面之間轉(zhuǎn)移，兩種材料在接觸時表現(xiàn)出不同的極性福澡。由于接觸材料趨于平衡其費(fèi)米能級叠赦，電子從具有較低功函數(shù)的材料（電子供體）流向具有較高功函數(shù)的材料（電子受體）。當(dāng)接觸表面達(dá)到平衡狀態(tài)時革砸，電子供體帶正電除秀，而電子受體帶負(fù)電糯累。在這個階段，這兩種材料的分離導(dǎo)致電子受體中殘留電子册踩。在TENGs中，殘余電子通過外部電路流出棍好，從而恢復(fù)到其原始狀態(tài)仗岸，該過程被設(shè)計用來發(fā)電。
兩種材料之間的功函數(shù)差異越大借笙，接觸時從一種材料轉(zhuǎn)移到另一種材料的電子數(shù)量就越大。TENGs的性能與控制兩種接觸材料的功函數(shù)较锡，使它們具有較大的差異业稼，增大摩擦電荷直接相關(guān)。因此蚂蕴，研究人員一直在尋找增加TENGs中電子受體功函數(shù)的方法低散。一種方法就是選擇電子受體的材料，與電子供體的材料相比骡楼，功函數(shù)相差較大熔号。MoS2，這是一種過渡金屬硫族化物鸟整，特別是從塊體發(fā)現(xiàn)了二維材料后引镊，由于范德華力產(chǎn)生的面間吸引力顯著降低，且不是由共價鍵產(chǎn)生的強(qiáng)平面鍵篮条，從而產(chǎn)生了優(yōu)異的機(jī)械/化學(xué)性能弟头。因此，MoS2在電子涉茧、光電器件等各行各業(yè)都引起了極大的關(guān)注赴恨。重要的是，在 2D 材料中伴栓，MoS2由于其較大的功函數(shù)伦连，具有明顯的負(fù)電荷傾向。研究人員證明 MoS2在2D材料中帶負(fù)電荷zui多（MoS2惑淳、WS2、WSE2扔枫、GR 和 GO） 汛聚。這意味著，當(dāng)MoS2與TENGs中的正極摩擦材料接觸并分離時短荐，可提供更高的電力倚舀。在實踐中叹哭，有人利用MoS2作為電子受體層，顯著提高了TENGs的效率痕貌。
在TENG行業(yè)中风罩，需要一種有效的MoS2制造方法。經(jīng)濟(jì)的方法是在溶劑中剝離和分散MoS2薄片舵稠，這就需要合適的溶劑超升。水是一種自然界含量豐富、環(huán)保且經(jīng)濟(jì)的溶劑哺徊。但由于二維材料的疏水性室琢，在不含表面活性劑或穩(wěn)定劑它們很少分散在純水中。然而落追，通過在低于水沸點的高溫下將二維母材料在水中超聲處理盈滴，由于親水基團(tuán)的功能化，可以實現(xiàn)二維材料薄片的穩(wěn)定剝離和分散轿钠。由此可知巢钓，MoS2不僅在TENG性能方面具有優(yōu)勢，而且在生產(chǎn)工程方面也具有優(yōu)勢疗垛。
我們假設(shè)MoS2 薄片在水中的剝離過程由于功能化和氧化效應(yīng)症汹，可能導(dǎo)致功函數(shù)從其固有值發(fā)生變化。研究表明背镇，由于含氧親水基團(tuán)的形成， MoS2的工作函數(shù)從（4.85 eV）增加到5.6 eV花履。與此同時芽世，MoO3可以出現(xiàn)在水或潮濕空氣中的MoS2晶體 上。這是另一種MoS2功函數(shù)變化的可能機(jī)制诡壁。據(jù)悉济瓢，MoO3的功函數(shù)6.25–6.90 eV的范圍內(nèi)，甚至高于MoS2妹卿。因此旺矾，水分散的MoS2薄片有助于實現(xiàn) TENG 的高性能。
基于這些發(fā)現(xiàn)夺克，我們研究了水分散MoS2薄片對TENG性能上的影響箕宙。在此，通過真空過濾剝離和分散的MoS2薄片在銅箔上生成涂層铺纽，隨后通過X射線光電子能譜（XPS）和拉曼光譜觀察其功能化和氧化情況柬帕。此外，還將其功函數(shù)與原始MoS2進(jìn)行了比較，功函數(shù)通過開爾文探針力顯微鏡（KPFM）測量陷寝。將MoS2過濾涂層在H2/H2S混合氣氛中退火锅很，退火去除官能團(tuán)和Mo氧化物。然后凤跑，通過獲取輸出電壓信號爆安，觀察濾波膜和退火膜對聚對苯二甲酸乙二醇酯（PET）的相對電荷極性。zui后仔引，我們制備了一個PI/MoS2:PI/PI堆疊結(jié)構(gòu)扔仓，用于確定水中剝離的MoS2薄片在可改善TENG性能的潛力。我們假設(shè)咖耘，由于在水中的剝離過程， MoS2 的功函數(shù)增強(qiáng)鲤看，會影響PI/MoS2中捕獲的電子數(shù)量缘揪，從而提高 TENG 性能。
圖 1.樣品制備過程示意圖义桂。（a） MoS2散裝粉末的剝離以及用于制造過濾MoS2的真空過濾工藝-片狀薄膜。（b） 剝離MoS的掃描電子顯微鏡（SEM）圖像2薄片 （c） 濾波后 MoS2 的光學(xué)圖像-銅基板上的薄膜蹈垢。（d） 除去官能團(tuán)和鉬氧化物的退火工藝慷吊。
圖1是樣品制備過程示意圖。圖1（b）（c）分別為剝離MoS2的掃面電鏡圖和光學(xué)圖像曹抬，圖1（d）則是退火工藝示意圖溉瓶。使用拉曼光譜對樣品粉末、過濾膜和退火膜進(jìn)行檢測谤民，如圖2所示堰酿。在所有樣品的拉曼光譜中，我們张足，分別在表明Mo-S的面內(nèi)振動的378 cm?1和S原子的平面外振動的403 cm?1觀察到強(qiáng)信號触创。在過濾后的薄膜中，發(fā)現(xiàn)了與MoO3正交相相對應(yīng)的振動峰： 276为牍、336哼绑、657、818 和 990 cm?1碉咆，且具有n型電導(dǎo)率抖韩，這與先前報道的數(shù)據(jù)相吻合。MoO2本身具有金屬特性疫铜，在 224茂浮、354、490、571 和 731cm?1 附近有振動峰值席揽。然而，在我們的觀察中驹尼，這些峰值并不明顯趣避，表明部分MoS2的薄片已被氧化為MoO3。退火薄膜的拉曼光譜也證實了水中剝離的MoS2薄片的氧化和在退火過程中氧化鉬硫化為MoS2的過程新翎。
圖 2.接收粉末程帕、過濾膜和退火膜的拉曼光譜。用 ?地啰、◆ 和 ● 表示的峰值對應(yīng)于 MoS2和 MoO2愁拭。
另外，我門還分別使用XPS亏吝、AFM岭埠、KPFM等檢測手段對以下三個測試組：1）機(jī)械剝離MoS2薄片，2）水中分散的真空過濾MoS2膜薄片蔚鸥，3）在650°C下,H2/H2S下氣氛中退火后的過濾膜分別進(jìn)行檢測惜论。我們發(fā)現(xiàn)羥基和水分子中的一個或兩個都被吸收到MoS2上，并且在純水的剝離過程中發(fā)生了從MoS2向MoO3的部分轉(zhuǎn)化止喷。此外馆类，這種退火條件去除了官能團(tuán)和水分子，并將MoO3硫化為MoS2弹谁。通過使用KPFM進(jìn)行功函數(shù)測量乾巧，發(fā)現(xiàn)過濾膜的功函數(shù) （5.14 eV）比機(jī)械剝離的MoS2的功函數(shù)更高（4.56 eV）。此外预愤，退火后濾波膜的功函數(shù)恢復(fù)到4.56 eV沟于。從前面我們能夠得出，被吸附到MoS2薄片上的羥基植康、水分子和 MoO3有助于增強(qiáng)功函數(shù)旷太。此外，當(dāng)與PET接觸時向图，過濾后的薄膜（6.58 V）表現(xiàn)出比退火薄膜（3.48 V）更高的輸出電壓。較高的輸出電壓可歸因于由純水中剝離的MoS2組成的濾波膜的功函數(shù)增強(qiáng)榄攀。zui后嗜傅，我們制備了 PI/MoS2:PI/PI復(fù)合材料，在PET上與Al接觸并分離檩赢。結(jié)果發(fā)現(xiàn)吕嘀，與非增強(qiáng)功函數(shù)的MoS2相比（0.87 W/m2）违寞，其功率密度（3.20 W/m2）為原來的3.7倍，水剝離的 MoS2薄片的功函數(shù)明顯增強(qiáng)偶房，這對提高TENG性能具有巨大潛力趁曼。zui終，我們的研究結(jié)果可以啟發(fā)TENG制造工程師考慮在春水剝離和分散棕洋，且該工藝環(huán)保挡闰、經(jīng)濟(jì)高效、操作簡單掰盘，很適合批量生產(chǎn)摄悯。
文章信息：該成果以“Eco-friendly mass production of MoS2 flakes in pure water for performance enhancement of triboelectric nanogenerator”為題發(fā)表在知名期刊Journal of Applied Surface Science 上，韓國慶尚大學(xué)Dae-Hyun Cho為第1作者愧捕。
本研究采用的是Nanobase的XperRam 200共聚焦顯微拉曼光譜儀系統(tǒng)奢驯。
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