拉曼光譜已成為研究二維材料的核心實(shí)驗(yàn)工具之一，包括石墨烯柿祈、黑磷哈误、過渡金屬硫族化合物和其他層狀材料。如果仔細(xì)控制入射光子和散射光子的偏振蜜自，聲子模式的拉曼散射的選擇規(guī)則允許精確的模式分配，這在使用非偏振光的拉曼散射測量中并不總是可能的卢佣。此外重荠，低頻偏振拉曼光譜可用于確定各向同性平面應(yīng)變或各向異性二維模的晶體取向。
二維材料低頻偏振拉曼測量系統(tǒng)的注意事項(xiàng)
一般來說虚茶，拉曼散射光大約比瑞利散射光弱106倍戈鲁。如果有很大一部分瑞利散射光進(jìn)入光譜儀，那么光譜儀內(nèi)部的散射光會(huì)產(chǎn)生一個(gè)顯著的背景信號媳危，這個(gè)背景信號會(huì)壓倒拉曼信號荞彼。為防止瑞利散射光進(jìn)入光譜儀，應(yīng)使用大于6的組合光密度(OD)的濾光片鸣皂。傳統(tǒng)上采用雙級單色器作為濾光片來阻擋瑞利散射光，但其體積較大暮蹂，傳輸效率較低寞缝。由多種介電材料涂層制成的精密干涉濾光片常用于商用拉曼光譜儀，使用簡單仰泻，傳動(dòng)效率高荆陆。然而，截止頻率通常被限制在100波數(shù)集侯”惶洌基于熱折變玻璃的濾光片技術(shù)的發(fā)展使得濾光片的截止頻率低至5 波數(shù)。這提供了一個(gè)獨(dú)特的機(jī)會(huì)棠枉，使用高通量的單級光譜儀訪問低于100波數(shù)的低頻區(qū)域浓体。由于這些體全息布拉格陷波濾波器的典型OD值在3到4之間，因此使用2到3個(gè)這樣的濾波器可獲得較佳的結(jié)果辈讶。
圖1給出了基于共焦顯微拉曼系統(tǒng)的低頻偏振拉曼測量系統(tǒng)命浴。由于二維材料樣品非常小和薄，需要結(jié)合顯微鏡系統(tǒng)將激光束聚焦在樣品上，并使用后向散射幾何生闲，即使用相同的物鏡將激光束聚焦在樣品上并收集散射光媳溺。第①個(gè)有波長都被傳輸碍讯。光譜儀入口狹縫前的缺口濾光片進(jìn)一步去除瑞利散射光悬蔽。當(dāng)不需要低頻范圍時(shí)，可以用一個(gè)簡單的分束器代替第①個(gè)陷波濾波器捉兴，并可以在入口縫前使用截止頻率為100波數(shù)的常規(guī)陷波濾波器屯阀。
圖一
為了控制入射光的偏振狀態(tài)，在物鏡前放置一個(gè)波片轴术。如果使用半波片，線極化方向可以相對于樣品旋轉(zhuǎn)钦无。如果使用四分之一波片，入射的線偏振光狀態(tài)可以改變?yōu)閳A偏振或橢圓偏振失暂。在光譜儀前放置另一個(gè)偏振器(分析儀)和一個(gè)波片彼宠，以選擇所需的散射光偏振分量。所述分析儀的角度設(shè)置為使具有特定偏振的光子通過弟塞；由于光柵光譜儀的吞吐量可以產(chǎn)生顯著的偏振依賴性凭峡，從而使信號的偏振依賴性發(fā)生顯著扭曲，因此采用半波片來保持進(jìn)入光譜儀的信號的偏振方向相對于光柵槽方向不變决记。
由于大多數(shù)光學(xué)元件都有一定程度的偏振依賴性摧冀，因此在設(shè)計(jì)光學(xué)系統(tǒng)時(shí)必須謹(jǐn)慎，以獲得準(zhǔn)確的結(jié)果系宫。例如索昂，由于s偏振和p偏振的反射率不同，入射到鏡子上的光應(yīng)該是純s偏振或p偏振扩借，以避免由于反射而引入橢圓偏振椒惨。即使如此小心，也不能完全排除光學(xué)元件的退極化效應(yīng)潮罪。物鏡的高數(shù)值孔徑也會(huì)導(dǎo)致小的退極化效應(yīng)康谆。雖然這些影響通常很小，可以忽略不計(jì)嫉到，但如果需要以更高的精度分析偏振依賴性沃暗，則需要基于Stokes-Mueller方法的更仔細(xì)的校準(zhǔn)程序屯碴。
激光束通過顯微鏡物鏡聚焦到樣品上描睦，它也收集和準(zhǔn)直散射光窝剖。用于二維材料的典型激光功率約為100μW教沾，光束尺寸為1μm，以避免局部加熱而損壞樣品。激發(fā)能(波長)應(yīng)慎重選擇域蜗。由于共振效應(yīng)，許多二維材料的拉曼光譜隨激發(fā)能發(fā)生顯著變化侯谁。在石墨烯的例子中导帝，二維帶來自于雙(或三重)共振拉曼過程撵彻，峰值位置和形狀強(qiáng)烈依賴于激發(fā)能量钓株，因?yàn)槎S帶中的聲子與通常的單聲子拉曼過程不同，具有有限的動(dòng)量陌僵。由于散射過程不僅敏感地依賴于所涉及的聲子模轴合，而且還依賴于區(qū)域邊界附近電子帶的細(xì)節(jié)，因此線的形狀隨著激發(fā)能的變化而變化碗短。在各向同性tmd的情況下受葛，強(qiáng)激子效應(yīng)強(qiáng)烈影響光學(xué)性質(zhì)。當(dāng)激發(fā)能與A或B激子的能量相匹配時(shí)偎谁，由于強(qiáng)共振效應(yīng)，許多禁限拉曼模得到增強(qiáng)巡雨。Davydov分裂模在某些材料中只在一定的激發(fā)能范圍內(nèi)觀察到闰渔。對于各向異性的二維材料，極化依賴隨激發(fā)能的變化而變化铐望。
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