拉曼光譜是應(yīng)用廣泛的二維半導(dǎo)體表征技術(shù)之一番电，但它有兩個(gè)主要限制:(a)與其他光物質(zhì)相互作用現(xiàn)象(如光致發(fā)光(PL))相比岗屏，拉曼信號(hào)非常微弱辆琅，(b)衍射限制空間分辨率(SR)(適用于所有常規(guī)光學(xué)測(cè)量)。
常見的拉曼信號(hào)增強(qiáng)方法
拉曼散射依賴于聲子對(duì)光的非彈性散射这刷，其效率非常低(通常每約105-107個(gè)光子中就會(huì)產(chǎn)生一個(gè)拉曼散射光子)婉烟，導(dǎo)致拉曼散射截面為
10?26-10?31 cm2。如果被探測(cè)材料的可用散射體積非常小暇屋，就像二維半導(dǎo)體的情況(散射體積等于激光光斑面積乘以μ2范圍內(nèi)的面積乘以二維材料的亞納米厚度)似袁，這是特別關(guān)鍵的。因此咐刨，測(cè)量激光功率密度保持在損傷閾值以下通常需要很長(zhǎng)的采集時(shí)間叔营，以獲得足夠好的信噪比。關(guān)于第②個(gè)限制所宰，傳統(tǒng)光學(xué)測(cè)量中的SR是由光學(xué)衍射極限(使用高數(shù)值孔徑物鏡的激發(fā)波長(zhǎng)的大約一半)決定的绒尊。因此，在現(xiàn)代微拉曼裝置中仔粥，當(dāng)使用可見范圍內(nèi)的較短激發(fā)波長(zhǎng)時(shí)婴谱，可以實(shí)現(xiàn)的較小探測(cè)尺寸約為200 nm。然而一些因素躯泰，如非理想光學(xué)通常導(dǎo)致SR接近半微米或更高谭羔。
一般來說，有幾種方法可以用來增強(qiáng)拉曼信號(hào)麦向。直接的方法是將激發(fā)波長(zhǎng)調(diào)諧為被探測(cè)材料的一個(gè)光學(xué)躍遷能(主要是光學(xué)帶隙)瘟裸，也被稱為共振拉曼散射(RRS)。在那里诵竭，由于強(qiáng)光學(xué)吸收话告，拉曼散射信號(hào)可以增強(qiáng)幾個(gè)(通常是兩個(gè))數(shù)量級(jí)。此外卵慰，由于振動(dòng)和電子運(yùn)動(dòng)的相互作用改變了拉曼選擇規(guī)則沙郭，可能會(huì)出現(xiàn)新的聲子模式，而這些模式在非共振拉曼光譜中是不存在的裳朋。有趣的是病线，由于強(qiáng)烈的激子效應(yīng)，RRS在二維半導(dǎo)體中起著至關(guān)重要的作用鲤嫡。緊密束縛的激子態(tài)表現(xiàn)出不同尋常的共振效應(yīng)送挑，導(dǎo)致出現(xiàn)了非rrs中禁止的幾種拉曼模等現(xiàn)象。二維半導(dǎo)體中的RRS是一個(gè)非常有趣且有潛力的課題暖眼。
另一種增強(qiáng)拉曼信號(hào)的方法是利用非線性拉曼效應(yīng)惕耕，包括相干反斯托克斯拉曼散射和受激拉曼散射。這兩種技術(shù)都需要高功率的激光抽運(yùn)罢荡，隨著激光功率的增加赡突，信號(hào)強(qiáng)度呈非線性增加对扶。盡管這些技術(shù)產(chǎn)生了關(guān)于石墨烯和h-BN的有價(jià)值的信息，但2D半導(dǎo)體還沒有利用這些技術(shù)進(jìn)行探索惭缰。
而將等離子體與拉曼光譜相結(jié)合是增強(qiáng)拉曼信號(hào)和SR的一種很有前途的方法浪南。當(dāng)金屬納米結(jié)構(gòu)被合適波長(zhǎng)的光照射時(shí)，會(huì)表現(xiàn)出所謂的表面等離子共振(SPR)漱受。SPR在金屬納米結(jié)構(gòu)表面附近伴隨著高度受限的強(qiáng)電場(chǎng)络凿。來自這種高度局域電場(chǎng)附近的樣品的拉曼信號(hào)可以增強(qiáng)10個(gè)數(shù)量級(jí)以上，甚至可以進(jìn)行單分子檢測(cè)昂羡⌒跫牵基于這一效應(yīng)，主要有兩種技術(shù):表面增強(qiáng)拉曼光譜(SERS)和增強(qiáng)拉曼光譜(TERS)虐先，這兩種技術(shù)被統(tǒng)稱為等離子體增強(qiáng)拉曼光譜怨愤。等離子體增強(qiáng)拉曼光譜是一個(gè)相當(dāng)復(fù)雜的過程，其效率取決于光蛹批、金屬納米結(jié)構(gòu)和被探測(cè)材料之間微妙的相互作用撰洗。因此，需要調(diào)整幾個(gè)實(shí)驗(yàn)參數(shù)才能獲得較大的增強(qiáng)效果腐芍。在這方面的一個(gè)重要因素是被探測(cè)材料本身差导。材料的光學(xué)性質(zhì)決定了它們與等離子體場(chǎng)相互作用的強(qiáng)度。一般來說猪勇，在等離子體環(huán)境中设褐，有機(jī)分子比無機(jī)固體更敏感。然而泣刹，與其他無機(jī)化合物相比助析，二維半導(dǎo)體在等離子體場(chǎng)中表現(xiàn)出更強(qiáng)的響應(yīng)，這是因?yàn)橥ㄟ^強(qiáng)光物質(zhì)耦合增強(qiáng)了光吸收项玛。合理的等離子體環(huán)境設(shè)計(jì)不僅允許二維半導(dǎo)體的光學(xué)性質(zhì)可以隨意調(diào)諧貌笨，還可以通過熱電子注入誘導(dǎo)結(jié)構(gòu)相位變化。
除此之外襟沮，應(yīng)變、缺陷昌腰、晶界开伏、摻雜等局域異質(zhì)性，由于強(qiáng)庫侖屏蔽遭商，可以在很大程度上調(diào)制二維半導(dǎo)體的光電特性固灵。盡管微拉曼光譜可以回答這些參數(shù)引起的全局效應(yīng)，但它無法解決這些效應(yīng)的局部后果劫流。了解這些局部現(xiàn)象對(duì)于任何設(shè)備的應(yīng)用都是至關(guān)重要的巫玻，特別是對(duì)于納米技術(shù)的應(yīng)用丛忆。SERS技術(shù)被用于提高拉曼靈敏度和研究等離子體耦合效應(yīng)，而近年TERS技術(shù)也被成功地用于解決局部問題仍秤。
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