拉曼測試中的二維材料通常還需要使用二次諧波來表征樣品的結(jié)構(gòu)與對(duì)稱性台汇,其測量的準(zhǔn)確性較高的依賴于激發(fā)光的偏振態(tài),在不同的多功能拉曼光學(xué)系統(tǒng)中所使用的測試方法的光學(xué)結(jié)構(gòu)原理也不同,常見的二次諧波測量方式有三種励七,且各有其優(yōu)缺點(diǎn)智袭。
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拉曼測試中二次諧波的測量方式
二次諧波測量方式一般有以下3種掠抬,第①種是基于二向色鏡吼野,第②種是基于反射式,第三種是基于低通濾光片两波。
圖1
利用二向色鏡的方式是常見的測量二次諧波的光路,原理如上圖1所示腰奋。它是將飛秒激光器的激光源引入光路中单起,通過二向色鏡將激發(fā)光向下反射到顯微鏡中,顯微鏡物鏡不僅將基頻光聚焦到樣品上劣坊,同時(shí)也收集樣品表面激發(fā)出來的二次諧波光嘀倒,然后基頻光被二向色鏡阻擋,二次諧波光則透過二向色鏡入射到光譜儀中局冰。由于二次諧波測試總是伴隨著激發(fā)光偏振態(tài)的改變测蘑,而該偏振態(tài)的改變?nèi)Q于起偏偏振方向與半波片快軸的夾角,所以光路中還放置了起偏器和檢偏器以及偏振態(tài)改變裝置--半波片康二,起偏器和半波片放置在二向色鏡前碳胳,檢偏器放置在光譜儀前。起偏器將激發(fā)光起偏沫勿,半波片將線偏激發(fā)光轉(zhuǎn)變?yōu)樘囟ń嵌鹊?mark class="span_mark" data-type="1">線偏振光挨约,檢偏器則檢測激發(fā)出來的二次諧波的偏振狀態(tài)。如果不通過半波片改變激光的偏振態(tài)产雹,可通過另一種方法诫惭。入射激光的偏振方向在空間保持不變,將待測樣品放置在一個(gè)可旋轉(zhuǎn)的載物臺(tái)上蔓挖,隨著樣品臺(tái)的旋轉(zhuǎn)贝攒,樣品在空間上也旋轉(zhuǎn)了該角度,因此入射激光的偏振方向角相對(duì)于樣品也同步發(fā)生了變化时甚。但是該方法需要將樣品放置在載物臺(tái)的中心位置,且載物臺(tái)旋轉(zhuǎn)時(shí)需要把控速度荒适,否則旋轉(zhuǎn)時(shí)產(chǎn)生的離心力可能會(huì)將樣品甩出原始位置,因此需要物理方法將樣品吸附在載物臺(tái)表面开镣。
圖2
第②種是反射式二次諧波測量系統(tǒng)刀诬,光路原理如上圖2所示。飛秒激光器經(jīng)過反射鏡入射到顯微系統(tǒng)物鏡中一側(cè),激發(fā)樣品產(chǎn)生二次諧波陕壹,同時(shí)物鏡收集二次諧波從另一側(cè)回到光譜儀质欲,由于沒有濾光系統(tǒng),在光譜儀前方還需放置帶通或低通濾波片糠馆。兩束光束之間存在一定的位置偏差嘶伟,又需要耦合到顯微鏡系統(tǒng)中,所以激發(fā)光與信號(hào)光的空間夾角需要足夠小又碌,光程足夠長九昧。如果激發(fā)光斑較大,可能還需要更換大通光口徑和大數(shù)值孔徑的物鏡毕匀。上圖中起偏器和半波片置于反射鏡之后铸鹰,因此到達(dá)樣品表面的激發(fā)光偏振態(tài)會(huì)很純正。
圖3
第三種利用低通濾光片替代了上述兩種方案中二向色鏡和反射鏡的功能皂岔。傾斜濾光片式測量光路的光路原理圖如圖3所示蹋笼。激發(fā)光由反射鏡斜入射到以較小角度(0°-2°)傾斜放置的低通濾光片上,長波段的激發(fā)光被反射到顯微系統(tǒng)物鏡中聚焦到待測樣品表面躁垛,短波段二次諧波依然通過該物鏡收集并同軸透過低通濾波片入射到光譜儀中剖毯。由于系統(tǒng)空間的原因,其起偏器和半波片放置在反射鏡前速兔,檢偏器仍放置在光譜儀前。與利用二向色鏡不同活玲,二向色鏡90°改變光路涣狗,其表面鍍的介質(zhì)膜會(huì)影響激發(fā)光的偏振狀態(tài),所以旋轉(zhuǎn)半波片時(shí)得到的線偏振狀態(tài)會(huì)與入射到樣品材料上的偏振狀態(tài)存在較大的誤差舒憾。而濾光片幾乎以垂直角度反射激發(fā)光镀钓,所以入射光偏振狀態(tài)控制的更為精確。
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